Союз соединяет однородные члены предложения, которые отвечают на один и тот же вопрос и являются одним и тем же членом предложения. В данном случае, союз "и" связывает однородные члены в предложении "И она и сердилась, и скрежетала зубами, и..." Здесь союз "и" связывает однородные сказуемые "сердилась" и "скрежетала".