Ответ:

Нет, нельзя.

Среди чисел от 1 до 81 есть 27 чисел, кратных 3. Рассмотрим клетку, в которой стоит число, кратное 3. Чтобы сумма чисел в соседних клетках делилась на 3, в каждой соседней клетке также должно стоять число, кратное 3.

Такое же рассуждение применимо к соседним клеткам. Поскольку из любой клетки таблицы можно перейти в любую другую по цепочке соседних клеток, все 81 клетки должны были бы содержать числа, кратные 3.

Но чисел, кратных 3, среди чисел от 1 до 81 только 27, а не 81.

Ответ: нет, расставить числа таким образом нельзя.