В предложении есть два действия в прошлом: 'returned' (Past Simple) и 'already watered' (действие, завершившееся к моменту другого действия в прошлом). Для обозначения такого действия используется Past Perfect.
Правильный вариант — had.
Ответ: When we returned home yesterday, he had already watered the plants.